Gimondi byl jedním ze sedmi cyklistů, kteří dokázali vyhrát všechny tři Grand Tours. Na Giru triumfoval v letech 1967, 1969 a 1976, na slavném domácím závodě vyhrál celkem šest etap. Ještě o jedno etapové vítězství více vybojoval na Tour, kde slavil celkový triumf hned při své premiéře v roce 1965. Vueltu vyhrál v roce 1968.
Do sbírky jeho úspěchů patřil i titul mistra světa v závodu s hromadným startem z Barcelony 1973, předtím získal na světových šampionátech stříbro a bronz. Kraloval i na slavných klasikách Milán-San Remo, Paříž-Roubaix a Kolem Lombardie.
"Cítím obrovský smutek, lítost a mé srdce pláče," komentoval Gimondiho úmrtí šéf italské cyklistické federace Renato Di Rocco. "Sledoval jsem celou jeho kariéru z pozice manažera a vždycky jsem ho obdivoval a cenil si ho," dodal.
Po skončení aktivní kariéry působil Gimondi ve vedení týmu Mercatone Uno, za který závodil další z italských cyklistických hrdinů Marco Pantani, a pracoval pro výrobce kol Bianchi.